淄博市富中化工有限公司
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Pt顆粒再分散需要超過一定的溫度，為Pt從大顆粒中脫離和Pt物種的遷移提供能量。采用C12作為分散劑時，氧氯化過程的溫度一般不低于400，與采用二氯乙烷作為分散劑時的有效溫度范圍類似。氧氯化過程的溫度也不宜過高，過高的氧氯化溫度可能降低含氯Pt物種一載體相互作用和有效氯含量，導致Pt顆粒的燒結。氧氯化處理時間的影響不同氧氯化處理時間對催化劑性能的影響見圖。由圖可知，對于Re-Cat，當氧氯化時間從20min延長到60min時，丙烷的初始轉化率從5.8%上升到了12.6%，而超過60min后，轉化率則隨之減小，催化活性呈先上升后下降的趨勢;不同時間氧氯化處理后催化劑的選擇性基本穩定在98%一99.5%，較處理前的Pt/A1203和燒結Pt/A120。有較大的提高。因此，氧氯化處理時間為40一60min時適宜催化劑性能的恢復。當處理時間增至80min時，雖然催化劑活性甚至比燒結PdAlzO。還差，但是丙烯選擇性并未明顯變化，這說明氧氯化處理增加到一定時間后，催化劑的分散度會保持一個較為穩定的狀態，但延長處理時間，可能會引入過多的C1，導致催化劑活性降低。二氯乙烷進料速率與氧氣含量的影響不同氧氣含量下氧氯化處理后催化劑的性能。由圖6可知，隨著氧氣含量增加，Re-Cat上丙烷脫氫活性呈先增加后減小的情況，選擇性則變化不大且均高于Pt/A1z03。不同二氯乙烷進料速率下氧氯化處理之后催化劑的性能。由圖可知，隨著二氯乙烷進料速率的增加，Re-Cat上丙烷轉化率不斷減小，但整體高于Pt/A1z03，選擇性基本維持在98%一99%之間，說明在適宜的氧氯化條件下，Pt顆粒的分散更加均勻，更加接近原子級別的分散狀態。以恢復催化劑活性為目標，獲得最優的氧氯化處理條件為:氧氣含量12%(P)、二氯乙烷進料速率127mol/min、氧氯化時間40一60min、溫度5000C。在該條件下催化劑的丙烷脫氫初始活性可以恢復到新鮮催化劑的117%左右。從再分散動力學角度看，氧氯化再分散Pt顆粒的過程存在Pt的再分散和燒結兩個競爭性過程。現有研究結果表明再分散和燒結兩個過程的速率均與顆粒表面Pt-O-CI關鍵物種的形成有關，因而影響表面各物種平衡濃度的因素，如溫度、氧氣含量、二氯乙烷含量等氧氯化過程條件以及二氯乙烷氧化產生的水蒸氣含量，這些因素都影響了最終Pt的分散度。報道了再分散和燒結過程的動力學參數蛛和叭與過程各因素的關系，見式(3)一(4):式中，n1一n4為動力學階數;氣。為再分散過程中的速率常數，h_ks。為燒結過程的速率常數，h_,h;ER為再分散活化能，kJ/mol;Eg為燒結活化能，kJ/mol;T為氧氯化溫度，K;Pcl為二氯乙烷分壓，Pa;p、為氧氣分壓，Pao。http://www.s71s.cn
